2014年3月，南优铉和SHINee成员key组成限定组合Toheart，发布首张M你专辑《Toheart》 ;4月，Toheart发行后续单曲《Tell me why》，以后续曲活动 ;5月，南优铉确定出演KBS青少年电视剧《High School Love On》饰演双主角之一的申优贤 ;21日，infinite发行第二张韩语正规专辑《Season 2》，其中收录南优铉SOLO曲《闭上你的眼睛》 ;6月，南优铉在SBS《人气歌谣》担任特别MC;8月，南优铉在SBS《人气歌谣》担任特别MC;10月，南优铉为SBS电视剧《摩登农夫》献唱OST《当爱请来的时候》;12月4日，INFINITE首部音乐的电影《GROW:INFINITE的真实青春生活》上映并于12月8日公开该电影由南优铉作曲的主题曲《一起》。
2013年2月，南优铉和歌手Lucia合作的单曲《仙人掌》公开音源 ;4月，南优铉在MBC《音乐中心》担任特别MC;24日，infinite推出第四张M理专辑《New Challenge》，其中收录南优铉填词及作曲的一曲《Beautiful》 。南优贤影视形象流饰演志龙一角 ;5月及6月，于SBS《人气歌谣》担任特别MC;8月，南优铉确定出演MBC金曜剧《第一千个男人》饰演优铉 ;10月，成为SBS歌谣大战限定组合Dramatic Blue 一员并于年末SBS《歌谣大战》演唱组合单曲《美到流泪》 ;12月，南优铉担任Melon Music Awards MC;22日，南优铉和队友金圣圭参加KBS《不朽的名曲2》，带来改编自宋大官的名曲《太阳升起之日》 。
